由马苏饰演的“女汉子”出租司机陈爽，与李晨饰演的的哥李飞翔是一对从小就一块儿摸爬滚打长大的“青梅竹马”夫妻，两个以环游世界为理想的年轻人面对一系列婚姻、家庭、生育的考验体会着现实的种种无奈，而陈爽的初恋‘男神‘，抑郁症患者杨超群的出现，给两人带来了全所未有的冲击。
袁姗姗此次在《天使的城》中出演当红女明星关莎莎――意外怀孕，身为男友的当红小生段煜害怕影响星途对她避而不见，关莎莎隐居于一高档小区待产，碰上宅男余勇，两人莫名成就一段感情。
《天使的城》关注的是年轻人的生活状态，其中自然少不了搞笑的场面。 马苏和 李晨再续荧幕情侣缘，此次在剧中饰演出租司机夫妻档，不仅会坐在路边吃炸鸡喝啤酒、打桌球比喝粥，更少不了的哥的姐常见的斗嘴耍贫。与李晨穿上情侣装出席发布会的马苏笑称：“还是继承上部戏我的角色，只是老公换了，上次是高富帅，这部戏就成�丝了”。虽然马苏现场感谢李晨拔刀相助再次跟她合作，但李晨却不买她账：“我是来帮导演忙的！”对于再次合作，两人都表示比之前更有默契了。
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袁珊珊自称“傻傻”
话题女星 袁姗姗这次则突破以往清纯甜美的形象，出演当红女星关莎莎。被称为“小三专业户”的关莎莎感情生活非常曲折，不仅与前夫阿楠上演绝情虐心大戏，还有宅男姜晓冲疯狂追求，更与多年不见的父亲赵传形同陌路。袁姗姗不仅自嘲自己的角色是负责“傻”和“二”，并戏称自己饰演的关莎莎是“关傻傻”。谈及剧中的角色， 袁珊珊说：“这个女演员总演不讨好的角色，总演女反派、特务，背负着很多负面。我经常问杨导是不是觉得我跟她会有点共鸣！”她还主动要求把自己之前被网友炮轰“滚出娱乐圈”的话题植入到这个角色中，她也希望能通过这个角色让观众了解演员的生活和背后的辛酸。
而首次出演内地电视剧的赵传，此次本色出演一位离家多年后重归家庭的摇滚老爹，在剧中还会奉献很多经典的歌曲。
几个月前喜得贵子的应采儿选择以《天使的城》作为她的复出之作。这次她饰演一位外表淡定内心热情的离婚律师赵苏杭。“十三爷”袁弘出演玩世不恭的“高富帅”麦克文，与赵苏杭在剧中展开一场互相拯救的纠结爱情，看似王子与灰姑娘的经典故事会有着让人意想不到的反转。
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